定位精确的反应路径:甲烷分离铂

过渡金属催化剂,如镍、钴,广泛应用于工业生产氢和其他有用的化合物从天然气。研究人员通过蒸汽转化实现这一转变,与蒸汽加热的过程中甲烷的催化剂,从而产生氢气和一氧化碳。

过渡金属以其优越的催化能力和研究人员知道最重要的反应发生在催化剂的表面。到目前为止,寻找更好的催化剂在很大程度上基于试验和错误,和假设催化反应发生在步骤边缘和其他金属晶体原子缺陷的场所。

一个国际研究小组从瑞士、荷兰和美国联合实验使用先进的红外技术和量子理论探索甲烷离解反应的细枝末节。第一次,他们的研究显示哪里最重要的反应发生在催化剂的表面。研究人员专注于白金(Pt)作为催化剂来分解甲烷,但该模型也适用于其他过渡金属催化剂,如镍。他们本周报告他们的研究结果在《化学物理,从每年出版。

“预测理论与化学测试精度可以改变一个寻找新的催化剂,使搜索更有效和更便宜的,“Rainer贝克说,论文的合著者化学科学与工程教授洛桑联邦理工(EPFL)。

在原子尺度,铂催化剂的表面(以及其他金属晶体)可以包含步骤,梯田和其他缺陷被视为重要的催化过程中的“网站”。

研究小组使用红外激光器泵将甲烷分子激发到选定的转动和振动量子态。研究人员然后使用reflection-absorption红外光谱(RAIRS)检测甲烷分离的各种网站Pt(211)晶体。RAIRS不干扰是一种技术,允许研究人员实时监控化学反应淀积过程中,在这种情况下,甲烷Pt表面通过记录特有的吸收曲线来吸附甲基物种步骤和梯田网站。然后根据这些测量,研究人员可以确定甲烷的反应水平的网站。

研究人员还采用哈密顿的反应路径模型,量子理论框架,计算势能面和探索在化学反应动力学。他们的研究结果表明,离解反应至少两个数量级比在梯田上更高效的台阶上。此外,没有第三种类型的表面反应发生地点位于步骤和阳台之间(称为“角落原子”)。

“我们证明可以使用RAIRS检测状态,surface-site甲烷反应的具体测量和比较振动激发的影响反应在催化剂表面的步骤和梯田,”贝克说。“这个新领域的研究提供了另一种检测甲烷的分离产品的细节水平。”

这篇文章被转载材料所提供的美国物理研究所。注:材料可能是长度和内容的编辑。为进一步的信息,请联系引用源。

参考
海伦·查德威克汉郭,安娜Gutierrez-Gonzalez Jan保罗•门泽尔布雷特·杰克逊,Rainer d·贝克。甲烷分解的步骤和梯田Pt(211)通过量子态和影响网站来解决。化学物理学报,2018;148 (1):014701 DOI: 10.1063/1.5008567。